原文出自 Journal of Advanced Ceramics (先进陶瓷)期刊

Cite this article:

Lu Z, Fan Y, Sun Z, et al. A fast composition-stability machine learning model for screening MAX phases and guiding discovery of Ti₂SnN. Journal of Advanced Ceramics , 2025, https://doi.org/10.26599/JAC.2025.9221050

 文章DOI：10.26599/JAC.2025.9221050

ResearchGate： https://www.researchgate.net/publication/389199802_A_fast_composition-stability_machine_learning_model_for_screening_MAX_phases_and_guiding_discovery_of_TiSnN

1、导读

为了在更庞大的组合空间内探索具有实验价值的MAX相，本研究首次构建了基于元素特征的MAX相稳定性机器学习模型，仅需元素的基本参数即可快速预测 MAX 相的稳定性，成功筛选出150种符合稳定性判据但并未发现的MAX相并指导实验首次合成了Ti₂SnN。该材料展现出低弹性模量、高损伤容限与自挤出特性。这一成果不仅将筛选效率提升数十倍，更揭示了价电子的核心作用。

2、研究背景

MAX相（化学式Mₙ₊₁AXₙ，M为过渡金属，A为主族元素或后期过渡金属元素，X为碳/氮/硼）是一类兼具陶瓷与金属优良特性的层状材料，在过去20多年中引起了广泛关注。但随着MAX相的研究不断深入，其定义和组成范围也不断拓宽。这为研究人员提出了一个问题：哪些MAX相是可制备的，哪些则无法存在？对此，当前研究主要基于第一性原理计算，分析MAX相的本征稳定性与热力学稳定性，以寻找新的MAX相。然而，这些计算方法不仅工作量大、效率低，而且在某些竞争相缺失的情况下，可能导致热力学稳定性的误判，难以应对当前复杂的潜在组合。

3、文章亮点

（1） 构建秒级预测模型：突破传统第一性原理计算瓶颈，基于组成元素的特征，开发随机森林（RFC）、梯度提升树（GBT）等机器学习模型，实现MAX相稳定性的秒级精准预测（单次预测耗时<1秒），为4347种潜在组合提供高通量筛选工具。

（2） 破解电子-几何耦合规律：通过SHAP可解释性分析，深入揭示层数、价电子、半径、电负性、质量等因素对 MAX 相形成的重要程度，明晰各因素间的内在关联与协同作用机制。

（3） 加速“计算-实验”发现闭环：利用模型预测指导实验合成，建立“数据驱动发现-稳定性验证-新相合成”全链条加速体系（如图1所示），推动材料发现从“偶然”迈向“必然”。

图1“数据驱动发现-稳定性验证-新相合成”全链条加速体系。

4、研究结果及结论

1、数据驱动模型构建：整合1804种MAX相数据（101种实验稳定，1703种计算不稳定）并根据化学式生成相关特征，运用皮尔逊相关性分析，精准剔除冗余特征，保留了层数n、平均价电子浓度（）、价电子偏差（S_VEC）等12个关键参数。采用随机森林（RFC）、支持向量机（SVC）和梯度提升树（GBT）算法，其中RFC算法精度最高可达98.6%，模型预测的可合成相如表1所示。

表1 机器学习模型预测稳定的MAX相，括号中列出了竞争焓∆H_comp (meV/atom)

2、稳定性规律解析：如图2a所示，平均价电子浓度（）和价电子偏差（S_VEC）是影响 MAX 相稳定性的关键因素。如图2b所示，稳定 MAX 相的通常处于3.25≤≤5）与S_VEC <0.3之间的区域内，其形成三个类三角形区域，边缘及中心（±0.25, 0.2）为高概率稳定位点。

图2 (a)通过SHAP值实现特征可视化：MAX的SHAP模型中每个特征的重要性。(b) 平均价电子浓度和价电子偏差对MAX相形成的影响。

3、Ti₂SnN的合成与表征：以Ti₂AlN为前驱体，通过路易斯酸（SnCl₂）置换反应（750°C/5h）实现A位Sn的取代，使用HCl去除杂质（图3a），最终成功制备了Ti₂SnN。拉曼光谱在 213 cm^-1和 323 cm^-1处的特征峰与理论振动模式计算结果吻合良好（图3b），XRD精修结果（图3c, a=3.12468 Å，c=13.6324 Å）与计算值误差<2%，与HRTEM、SAED、EDS（图4b-i）共同证明了Ti₂SnN的成功制备。图4a展现了Ti₂SnN的A位自挤出特性。

图3 (a) Ti₂SnN制备过程中各相的实验和理论XRD，(b) Ti₂AlN和Ti₂SnN的拉曼光谱，(c) Ti₂SnN的XRD精修结果。

图4 (a) HCl洗涤前Ti₂SnN/Sn的SEM图；Ti₂SnN 的(b-c) SEM图及其元素比例、(d) HADDF、 (e)沿[1 1 -1]的SAED、(f) HRTEM、 (g-i) EDS图像。

5、作者及研究团队简介

通讯作者：柏跃磊，哈尔滨工业大学教授。目前主要从事三元层状陶瓷、极端环境下材料行为多尺度模拟、陶瓷基复合材料、热防护材料与系统等方面的基础与应用研究工作，致力于解决航天、航空、交通等领域的科学与技术问题。近年来，已经在包括本领域的国际顶级学术期刊如Acta Mater.、J Adv Ceram、J. Am. Ceram. Soc.上发表56篇学术论文，被SCI引用1958次，H因子为26。

作者及研究团队在Journal of Advanced Ceramics上发表的相关代表作：

1.  Hang Yin, Xiaodong He, Guangping Song, Yongdong Yu, Yongting Zheng, Yuelei Bai*. Ultra-fast synthesis and thermodynamic analysis of MoAlB by self-propagating high temperature combustion synthesis. J. Adv. Ceram., 12[2] (2023): 258-267.

2. Xinxin Qi, Weilong Yin, Sen Jin, Aiguo Zhou, Xiaodong He, Guangping Song, Yongting Zheng, Yuelei Bai*. Density-functional-theory predictions of mechanical behaviour and thermal properties as well as experimental hardness of the Ga-bilayer Mo₂Ga₂C. J. Adv. Ceram., 11[2] (2022): 273-282.

《先进陶瓷（英文）》（Journal of Advanced Ceramics）期刊简介

《先进陶瓷（英文）》于2012年创刊，清华大学主办，清华大学出版社出版，由清华大学材料学院新型陶瓷与精细工艺国家重点实验室提供学术支持，主编为清华大学林元华教授、郑州大学周延春教授和广东工业大学林华泰教授。该刊主要发表先进陶瓷领域的高质量原创性研究和综述类学术论文，涉及先进陶瓷的制备、结构表征、性能评价的各个细节，尤其侧重新材料研制和先进陶瓷基础科学研究等重要方面，致力于在世界先进陶瓷领域搭建学术交流平台，引领和促进先进陶瓷学科的发展。已被SCIE、Ei Compendex、Scopus、DOAJ、CSCD等数据库收录。现为月刊，年发文量近200篇，2024年6月发布的影响因子为18.6，位列Web of Science核心合集中“材料科学，陶瓷”学科31种同类期刊第1名。2024年入选“中国科技期刊卓越行动计划二期”英文领军期刊项目。

期刊主页：https://www.sciopen.com/journal/2226-4108

投稿地址：https://mc03.manuscriptcentral.com/jacer

期刊ResearchGate主页：https://www.researchgate.net/journal/Journal-of-Advanced-Ceramics-2227-8508